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Tc separation/concentration technology from 
Mo by (n, 
) method藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史
KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07
ウランを使用しないテクネチウム-99m(
Tc)の国産化を目的に、(n,)法によるモリブデン-99(Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成されるMo比放射能は低いことからMoの娘核種であるTcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によってTcを抽出し、アルミナカラムによってTcを濃縮する技術に着目した。還元されたTcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによるTc還元を試み、Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへのTc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへのTc吸着を阻害する可能性が示された。また、Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収したTc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm
あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。
原子力基礎工学研究センター; 燃料サイクル設計室; プルトニウム燃料技術開発センター; プラント技術イノベーション推進室; 高速炉サイクル研究開発センター; J-PARCセンター
JAEA-Review 2022-052, 342 Pages, 2023/02
JAEA-Review-2022-052.pdf:18.05MB
本報告書は、日本原子力研究開発機構が実施してきた分離変換技術に関する研究開発の現状について、特に第3期中長期計画期間(2015
2021年度)における研究開発成果を中心としてまとめたものである。分離技術に関しては溶媒抽出法と抽出クロマト法の研究開発を述べ、マイナーアクチノイド含有燃料技術に関して簡素化ペレット法を用いた酸化物燃料製造と、外部ゲル化法を用いた窒化物燃料製造および窒化物燃料の乾式再処理に関する研究開発成果をまとめた。核変換技術に関しては、高速炉と加速器駆動システムを用いた核変換技術に係る研究開発をまとめた。最後に今後の研究開発に必要な施設整備に言及した。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 3藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成されるMoの比放射能は極めて低いことから、娘核種であるTcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoO
ペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoOが還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoOを溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無がTc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへのTc抽出率を低下させる可能性が示唆された。
下条 晃司郎
Analytical Sciences, 34(12), p.1345 - 1346, 2018/12
溶媒抽出法は様々な金属イオンを含んだ水相から特定の金属イオンを分離・精製・除去するために最も有用な分析技術の1つである。本論文では2016年から2018年の間に発表された溶媒抽出法に関する論文の中で(1)新規抽出剤、(2)イオン液体, 深共晶溶媒、(3)抽出装置に関連した論文について紹介する。
森田 泰治; 山岸 功
JAEA-Research 2017-006, 27 Pages, 2017/06
JAEA-Research-2017-006.pdf:1.83MB
オキシム系抽出剤5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム(5,8-diethyl-7-hydroxy-6-dodecanone oxime: DEHDO)によるPd分離について、バッチ抽出及び連続抽出試験によりプロセス構築の可能性について検討した。DEHDOのドデカン溶液を用いたバッチ抽出試験では、Pd, Zr, Mo以外の元素は抽出されず、DEHDOの選択性が高いこと、しかし、抽出速度はやや遅いこと、また、白色沈殿の生成があるが、加温により防止できることを明らかにした。また、PdのDEHDO溶媒からの逆抽出法として、亜硝酸を用いる方法を見出した。連続抽出試験では、98%のPd抽出率を得るとともに、1M硝酸に亜硝酸ナトリウム溶液を逐次添加する方法で95%程度のPdを逆抽出できることを示した。Zr, Moの同時分離を想定した連続抽出試験も実施し、MoがPdとともに分離できる可能性を示した。しかし、抽出部の水相には白色沈殿が生成しており、本手法を分離プロセスに適用するにはこれを防止する方法の開発が必要である。
pellets for Mo-99 production, 3石田 卓也; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 米川 実; 加藤 佳明; 柴田 晃; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.
KURRI Progress Report 2015, P. 64, 2016/08
医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。2014年にKURで照射した高密度MoOペレットをJMTRホットラボに持ち込み、Moから核変換により生成したTcを溶媒抽出法により抽出した。本研究では、得られたTcの回収率評価及び品質検査を行い、溶媒抽出法によるMo/Tc製造工程を実証するとともに、得られたTc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。
)法で得られるMoからの高濃度Tc溶液の大量製造技術の評価; Tcの代わりに非放射性Reを用いた基礎的検討棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.
Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05
Mo()Mo反応で生成するMoから高放射能濃度のTc溶液を得る方法として、Mo/Tcのアルカリ溶液からのTcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離によりTc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、Tcの放射能として2.536.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。
黒澤 龍平*
PNC TJ1615 93-002, 13 Pages, 1993/03
中部事業所において、鉱山の開発行為が周辺環境に及ぼす影響の有無を把握するための鉱山周辺の環境調査を、調査坑道の開坑前の昭和46年度以来、継続して実施している。調査においては、中部事業所が測定したデータと比較するため、調査坑々内外のラドン及びその娘核種の濃度の測定を行うとともに、調査坑周辺の大気中の粉塵、河川水、飲料水、土壌、生物等の試料を採取しウラン、ラジウム等の含有量の分析測定を行った。
臼田 重和
第4版実験化学講座,14; 核・放射線, p.124 - 140, 1992/00
重イオン加速器や原子炉を用いて核反応により合成される短寿命核種のオンライン迅速化学分離法とその最新の装置について、分離例を交えながら解説した。まず、反応生成物を照射チェンバーから化学分離装置まで迅速かつ連続に輸送する手段として最も有効なガスジェット法について述べた。次に、SISAKシステムで代表される連続溶媒抽出法、化学的性質が類似した元素の分離に使われる高速液体クロマトグラフィ、揮発性の化学種の分離に用いられる気相化学分離法(サーモクロマトグラフィ、ガスクロマトグラフィ)について、世界の主なオンライン化学分離システムを例に記述した。化学分離法は、目的の反応生成物の化学的性質を解明することができるばかりでなく、物理的分離法に比べ選択性に優れる・回収率が大きい・定量的である・種々の測定手段に対応できる等の利点を有する。
館盛 勝一
JAERI-M 8339, 89 Pages, 1979/07
前報に引き続き、廃液中のアクチノイド元素の回収例について、比較的大きな規模で行われたものを選んでまとめた。はじめに、様々な実例を理解し易くするために、Pu(IV)、Am(III)および希土類元素の溶媒抽出およびイオン交換挙動に関する基本的特性を整理して述べ、その後に、廃液からのアクチノイド元素の分離例を記した。最後に、現在世界各国において検討されている群分離プロセスの代表的なものを述べ、それぞれの方法に関する種々の問題点についても考察した。
中村 治人; 久保田 益充; 館盛 勝一; 山口 五十夫; 佐藤 彰; 青山 三郎; 天野 恕
JAERI-M 6958, 40 Pages, 1977/03
製造部における核燃料再処理廃液からの長寿命RI製造技術の開発状況を纏めたものである。廃棄物処理として群分離と有用RIの製造の両目的に合うような分離技術の開発を目指して、溶媒抽出法とイオン交換法による
Sr、
Csおよび希土類元素の分離を主に考え分離条件を検討した。イオン交換樹脂および抽出剤として使用するHDEHPの耐放射線性を
Co線源を使って調べ、この目的に使用できることを確かめた。硝酸のみを溶離剤とした陽イオン交換樹脂法で原研廃液10l(約2Ci)からSr、Csを99%以上の純度で分離する事ができた。更に大量の廃液を処理するため溶媒抽出法とイオン交換法を組合わせた分離システムを組み、分離装置を作りコールド試験を行った。2~3の改善すべき点はあったが基本的には予期した結果が得られ、約1Kgの廃液を使った実験に、原理的な変更なく移行できると考えられる。
Pの調整中村 治人
日本原子力学会誌, 10(1), p.2 - 6, 1968/00
原子炉の中性子を利用して、いわゆる無担体のP製品を製造するには、一般にS(n,p)P反応が使われる。生成したPはターゲットであるイオウから分離されて塩酸溶媒としてとり出されることが多い。この分離法としては多くの方法があるが、本格的なPの定常的な調整法としては、昇華法
が諸外国で最も広く採用されている。この方法は照射ずみのイオウを気体にするので、万一装置が破損した場合には放射性のイオウで周囲の空気を汚染する危険性がある。本報においては、これらの危険性をさけるため、イオウを有機溶媒に溶解し、水溶液でPを抽出する方法を検討した結果を報告する。
下条 晃司郎; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親
no journal, ,
分離変換サイクル開発グループでは放射性廃棄物の処理、重金属汚染、金属資源の安定確保など環境・資源問題を解決するため、新たな分離分析法の1つとして溶媒抽出法に関する研究を行っている。その中で、溶媒抽出法の効率化に関する3つのアプローチ(1)新規抽出剤の開発、(2)抽出媒体の改良(イオン液体)、(3)抽出装置の開発(エマルションフロー法))について紹介する。この若手交流会では、我々の研究について、若手研究者および大学院生に理解してもらい、優秀な人材確保に繋がるよう努力する。
佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 森田 圭介; 白数 訓子; 嶋崎 翔馬; 北辻 章浩
no journal, ,
新しい分離プロセス、単サイクルプロセスを提案中で、対象元素をできるだけ一括で回収する方法を検討している。ここでは、プロセスに利用できる抽出剤、逆抽出剤の特徴について述べる。
Tc from Mo for commercial production椎名 孝行*; 土谷 邦彦; 永井 泰樹; 森川 康昌*; 竹内 宣博*
no journal, ,
2014年の日本の統計データから、Tc注射剤とMo/Tcジェネレータはin-vivo全供給量の約80%を占めており、Tc注射剤の供給数は、ジェネレータよりも約4倍の供給数がある。このため、千代田テクノルは、原子力機構と富士フイルムRIファーマと共同でTc国内供給のための研究開発を行っている。材料試験炉(JMTR)を用いたMo(n,)による方法と加速器を用いた
Mo(n,2n)法によりMoを製造し、得られたMoからTcの安定供給を計画している。このMo製造方法は、安全、核不拡散及び放射性廃棄物の低減から選定されているが、これらの方法で得られるMoの生成量は従来の製造方法である(n,f)法と比較して、非常に低い。このため、溶媒抽出法及び昇華法によるTcの分離・濃縮・回収技術を開発を進め、この2つの方法によるTc分離・濃縮・回収技術を確立した。将来、日本の需要の約20%の国産化を目指して、国内製造のためのさらなる研究開発を進めていく。
津幡 靖宏; 鈴木 英哉; 松村 達郎
no journal, ,
原子力機構では溶媒抽出プロセスの開発に資するためシミュレーション技術の研究開発を長年にわたり進めてきた。我々の研究室では、計算機プログラムPARCを開発してきており、多段抽出プロセスに関する実験研究に活用されている。本発表では原子力機構におけるプロセスシミュレーション技術の概要について紹介する。
Mo/Tc separation-concentration apparatus based on solvent extraction and column chromatography土谷 邦彦; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 柴田 晃; 中村 夏紀; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 川端 方子*; 竹内 宣博*
no journal, ,
放射化法によるMo/Tc製造開発の一環として、Mo(n,)Mo反応で生成するMoから高放射能濃度のTc溶液を得る方法として、Mo/Tcのアルカリ溶液からTcのMEKによる溶媒抽出及びアルミナを用いたカラムクロマトグラフィーによる精製・濃縮を組合せたMo/Tc分離・濃縮試験装置を開発した。本研究では、開発した分離・濃縮装置のMoOペレット溶解性能、溶媒抽出性能及び回収性能を調べた。この結果、高密度MoOペレットとMoO粉末を混合した試料(約300g)は、50
Cで750mLの6M-NaOHで溶解することにより、2時間以内で溶解でき、目標値を達成した。また、抽出層にてMo溶解液とMEKを撹拌し、Tcの模擬元素を用いたRe回収率は、90%を達成した。この結果、本試験装置に要求される回収率を達成することができた。今後、カラムクロマトグラフィーにより、得られる溶液の分析を行い、医薬品基準を満足する条件を選定する。
櫻井 智明*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
本研究では、抽出クロマトグラフィ法に用いる、抽出剤含浸吸着材中における協同抽出効果の発現に着目した。既往の成果により、CMPO-HDEHP吸着材は、協同効果の発現により吸着種の溶離が困難とされている。そこで種々の錯化剤を用いて新規の溶離液を模索したところ、クエン酸ナトリウム溶液が有用であると示された。
安田 昌樹*; 新井 剛*; 渡部 創; 荒井 陽一; 野村 和則
no journal, ,
原子力施設で発生する放射性廃液の処理技術を確立するSTRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトの一環として、廃溶媒の処理技術開発を実施している。本件では、マイナーアクチノイド(MA)回収プロセスとして抽出クロマトグラフィにて利用実績がある、octyl(phenyl)-N,N-diisobutyl carbamoyl methyl phosphine oxide (CMPO)またはbis(2-ethylhexyl)hydrogen phosphate (HDEHP)を含浸させた吸着材を対象として、フェントン法による酸化分解処理を試みた。フェントン処理によりHDEHPやCMPOが酸化分解され、安全を危惧すべき化合物は生成しないことを示唆する結果を得た。
